公东征平定后，仍“时叛时服”。穆王在位期间，因长期专注于北击犬戎与南平荆蛮，对东方的管控有所松懈，徐国趁机崛起，再次发动叛乱。
关于徐乱的平定过程，史料记载存在两种不同说法，至今仍存争议：
穆王速归，雷霆平叛：据《史记·秦本纪》《史记·赵本纪》记载，徐戎（即徐国）趁穆王西行巡游之际，联合淮夷诸部发动叛乱，大军直逼东都成周，威胁周王朝的东方统治。穆王在西域得知叛乱消息后，急中生智，在善御者造父的协助下，乘坐造父驾驶的“八骏马车”，“日驰千里”，迅速返回都城。穆王回京后，立即调集“东八师”与诸侯联军，对徐戎发起反攻。徐戎虽势大，但面对穆王的精锐部队与雷霆攻势，很快溃败，徐国君主被俘，叛乱被平定。穆王在平定徐乱后，将徐国的土地分封给宗室子弟，彻底瓦解了徐国的势力。
《后汉书·东夷列传》的记载则截然不同。书中称，徐夷的君长徐偃王“仁义著称”，率领九夷诸部侵扰宗周，兵力强盛，穆王“畏其势大，不敢交锋”，于是作出妥协，封徐偃王为“东方诸侯之长”，允许其管理淮夷诸部。然而，穆王并未真正放弃对东方的控制，而是暗中派遣使者前往楚国，请求楚国出兵攻打徐国。楚文王（一说楚熊渠）接到请求后，立即举兵北上，进攻徐国。徐偃王“不忍百姓遭受战乱之苦”，主动率领部众撤走，徐国从此衰落。
尽管两种记载差异较大，但“穆王平定徐乱”的核心事实是明确的。无论过程如何，穆王最终稳定了东方秩序，将淮夷诸部纳入周王朝的统治体系。平定徐乱后，穆王并未停下扩张的脚步，而是继续东进，率领大军抵达九江（今江西九江一带），进一步扩大了西周在东南地区的影响力。
周穆王最富传奇色彩的经历，莫过于他的西行巡游。西晋时期，汲冢古墓出土的《穆天子传》（又称《周王游行记》），以编年体的形式，详细记载了穆王西行巡游的历程。这部典籍虽掺杂了大量神话色彩（如穆王与西王母会面的情节），但结合考古发现与地理考证，其记载的核心路线与事件具有一定的真实性，为我们还原了西周时期一次规模宏大的“跨国旅行”。
穆王西行的背景，与他“探索未知、彰显周威”的雄心密切相关。经过初期的整顿与军事扩张，西周王朝国
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